Andros ist seit der Jungsteinzeit bewohnt, wie die prähistorische Siedlung Strofilas mit ihren Felsritzungen bezeugt. In der geometrischen Epoche blühte die befestigte Siedlung Zagora, während sich in der Antike Paleopolis zu einer mächtigen Seefahrtsstadt entwickelte, die Kolonien in Chalkidiki gründete (Akanthos, Stagira). Die Insel verehrte besonders Dionysos, mit der Legende von der Quelle, aus der Wein sprudelte.
In römischer und byzantinischer Zeit war Andros für seine Seidenweberei berühmt. Nach dem Fall Konstantinopels erhielt 1207 der Venezianer Marino Dandolo die Insel als Lehen von Marco Sanudo, dem Gründer des Herzogtums des Ägäischen Meeres; es wurden das Kato Kastro in der Chora, das Epano Kastro im Inneren und Türme auf dem Land errichtet.
1566 ging Andros an das Osmanische Reich über und bewahrte dabei Privilegien sowie eine lebendige religiöse und schulische Tradition. Eine bedeutende Gestalt der neueren Geschichte war der Gelehrte und Revolutionär Theophilos Kairis, während die Insel aktiv an der Revolution von 1821 teilnahm und in den griechischen Staat eingegliedert wurde.
Im 19. und 20. Jahrhundert brachte Andros große Reederfamilien hervor (Goulandris, Empirikos, Polemis, Moraitis), die die Insel zu einer der größten Schifffahrtsmächte des Landes machten. Ihr Reichtum hinterließ neoklassizistische Herrenhäuser, Stiftungen, Schulen und das bedeutende Museum für Zeitgenössische Kunst, wodurch Andros zu einer Insel der Kultur und maritimen Vornehmheit wurde.