Милос – это один из самых ранненаселенных кикладских островов. По греческой мифологии первым жителем острова был Милос, потомок царской семьи, которого на остров послала богиня Афродита.
В древности Милос, богатый полезными ископаемыми, пережил длительный период расцвета. Остров населяли люди уже в эпоху неолита (7 тысяч лет до н.э.). Жители быстро обогатились за счет использования обсидиана, черного и очень твердого камня вулканического происхождения, из которого изготовляли оружие и инструменты. Они также развивали внешнюю торговлю – об этом свидетельствуют находки изделий из милосского обсидиана на Пелопоннесе, Крите, Кипре и даже в Египте.
С начала бронзового века (2800 - 1100 гг. до н.э.) остров играет важную роль в кикладском мире, в особенности город Филакопи, именем которого назван целый археологический период. После того как остров оставили греческие племена, на Милосе утвердилась власть дорийцев (ок. 1000 г. до н.э.). В тот же период на острове в районе нынешнего Клима начинается строительство нового города.
Жители Милоса отказали персам в их требовании «земли и воды» и участвовали на стороне греков в Саламинском сражении и в битве при Платеях. Однако и войско, и столица Милоса были разгромлены афинянами в 415 г. до н.э., в результате попытки острова сохранить нейтралитет в Пелопоннесской войне.
До 311 г. до н.э. Милос принадлежит македонцам, а после – Египту. Свобода и безопасность морских путей, обеспечиваемая мощным флотом Птолемеев, способствовала экономическому развитию острова, в свою очередь стимулировавшему расцвет искусств. Знаменитая статуя Венеры Милосской (Музей Лувра) и внушительный Посейдон высотой 2,5 м. (Археологический музей Афин) представляют собой образцы нового уровня развития искусства.
В римский период на Милосе построен мраморный театр, а в 1 веке на остров приходит христианство. Тогда же создаются христианские Катакомбы Милоса, самые обширные в Греции и одни из наиболее значимых во всем мире.
В 1207 г. Милос, как и другие Киклады, переходит под власть венецианцев вплоть до завоевания османами островов Эгейского моря в 1580 г. В этот период Милос становится прибежищем пиратов, нашедших укрытие в его пещерах. Милос стал одним из первых участников греческого восстания, а в 1832 г. вошел в состав греческого государства.